高铝球石态结构逐步失稳并引发初始晶化温度下降原因

　　成分设计和力学性能研究是块体高铝球石研究的基础问题。开发具有大高铝球石形成能力和高强度、大塑性的块体高铝球石是该领域的研究目标之一。团簇加连接原子模型作为一种成分设计思想，已被成功应用到许多体系的块体高铝球石成分设计中。该模型将高铝球石看作由团簇和连接原子两类结构单元构成，团簇为基于特定原子的第一近邻配位多面体，而连接原子填补团簇间的间隙，相应的，高铝球石的成分与结构信息可用团簇成分式统一表述成：[团簇](连接原子)x～1，3。以该模型为指导，系统研究了Zr-Ni-Al三元基础非晶体系合金的高铝球石形成能力和力学性能，并从团簇加连接原子模型角度探讨了该体系块体高铝球石合金的力学性能与结构的关系。同时，对Zr-Al-Ni-Cu-(Nb)多组元Zr基块体高铝球石的力学性能进行了研究。

　　基于团簇加连接原子模型，从Zr-Ni-Al系高铝球石的三种常见晶化相——-Al2NiZr6、NiZr2(NiTi2-type)和NiZr2(Al2Cu-type)中提取可代表各相结构特征的三类团簇(即CN11Ni3Zr9、CN12Ni4Zr9和CN10Ni3Zr8)作为基础团簇，建立团簇式进行成分设计，获得三个系列合金成分：Ni3Zr9Alx、Ni4Zr9Alx和Ni3Zr9Alx，x=1、1.5、2、3，同时，类比配制Ni3Zr6Alx、Ni3Zr7Alx和Ni3Zr10Alx系列合金作为比较成分。利用不同内径铜模通过真空吸铸法制备上述六系列合金的铸态合金棒，对其进行结构和热分析测试与表征。结果表明，除Ni3Zr6Al3成分外，其余合金高铝球石形成的临界直径都达到3mm以上。其中，Ni4Zr9Al2(即Zr60Ni26.7Al13.3，at%)高铝球石形成能力最佳，其形成高铝球石的临界直径达10mm，在同等制备条件下高于已报道的Zr60Ni25Al15最优成分；其过冷液相宽度⊿Tx、约化高铝球石转变温度Trg和γm值分别为68K、0.579和0.689，也优于Zr60Ni25Al15(△TX=68K，Trg=0.568，γm=0.676)。进一步电子浓度和团簇式解析表明，Ni4Zr9Al2符合基于Ni3Zr9团簇加三个连接原子的高铝球石通用团簇式：[Ni3Zr9](Al2Ni)。3mm样品的室温压缩和维氏硬度结果表明，随Al、Ni含量的增加，Zr-Ni-Al块体高铝球石的屈服强度σy、杨氏模量E和维氏硬度Hv增大。同时发现，这些合金的力学性能与其高铝球石转变温度Tg、晶化温度Tx、摩尔体积V以及原子密度ρa存在密切关联。依据电子浓度和高铝球石通用团簇式判据，总体上可将涉及的Zr-Ni-Al块体高铝球石成分分成两种类型：一种是基于Ni3Zr9团簇加三个连接原子团簇式的；另一类属于Ni3Zr8团簇加一个连接原子的形式；结合元素间混合焓数据，可估算各合金三类键合的相互作用强度I，分别为：团簇的中心原子与壳层原子间的键合Icenter-shell、相邻团簇壳层原子间的键合Ishell-shell和连接原子与壳层原子键合Iglue-shell。

　　Zr-Ni-Al块体高铝球石的力学性能与其键合参数(1/Icenter-shell+1/Ishell-shell+1/Iglue-shell)呈良好的线性关联，其中最弱的Ishell-shell是决定块体高铝球石力学性能的主因。据此，提出一种并联弹簧振子模型阐释了高铝球石的结构与其强度间的关联。最后，研究了满足Ni4Zr9团簇加一个连接原子团簇式的Zr基Zr-Al-Ni-Cu-(Nb)多元块体高铝球石的力学性能。探讨了合金化元素Nb对Zr65Al10Ni10Cu15块体高铝球石力学性能的影响规律，研究了(Zr65Al10Ni10Cu15)97Nb3块体高铝球石在不同结构状态下的热学与力学性能。结果表明，Nb的加入可有效提高合金屈服强度并影响变形能力，其中含2at.%Nb的块体高铝球石室温变形能力最高，其压缩时的塑性变形达12.7%。(Zr65Al10Ni10Cu15)97Nb3块体高铝球石经退火处理，导致其高铝球石态结构逐步失稳并引发初始晶化温度下降和过冷液相区变窄，而屈服强度和杨氏模量稍有增大，但室温塑变能力明显下降，其压缩塑变由8%降至几乎消失。

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